Das wird nicht so funktionieren, wie du dir das vorstellst. Du kannst deine ganze iTunes Bibliothek laden - letztlich einfach deinen Musik-Ordner in den Dropbox-Ordner kopieren.
Damit hast du aber immer noch eine lokale Kopie auf deiner Festplatte. Ohne lokale Kopie (keine Synchronisation) geht nicht, da dann iTunes sofort auf die Nase fällt, weil iTunes nicht weiss, dass das File erst geladen werden muss. Ausserdem: Auch wenn es funktionieren sollte, füllst du mit jedem Song, den du spielst, wieder deine Festplatte. Du hast ihn dann ja runtergeladen - da bleibt er dann.
Vergiss es. Eine 4TB USB Festplatte gibt es inzwischen für das Geld, das du in die Gebühren für Dropbox für ein Jahr investieren müsstest.